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2023年10月3日,北京时间17点45分,揭晓了2023年诺贝尔物理学奖的获奖结果。今年的诺贝尔物理学奖得主分别是皮埃尔・阿戈斯蒂尼(Pierre Agostini)、费伦茨・克劳斯(Ferenc Krausz)和安妮・卢利尔(Anne L'Huillier)。他们因在阿秒脉冲方面的杰出贡献而获得了这一殊荣。
图片来源:诺贝尔奖官网
这三位物理学家发明了一种创造超短光脉冲的方法,并成功将其应用于测量电子移动或能量变化的快速过程,为我们提供了一种全新的工具,用以探索原子和分子内部的电子世界,这就好比是造了一个超级显微镜,能“看”到电子世界的运动规律。
首先,让我们来认识一下这三位杰出的物理学家:
皮埃尔・阿戈斯蒂尼
美国俄亥俄州立大学的名誉教授,毕业于艾克斯-马赛大学。2001年,他成功制造并研究了一系列连续的光脉冲,每个脉冲仅持续250阿秒。2007年,他获得了FOM荷兰颁发的Joop Los奖以及OSA的William F. Meggers奖。
德国马克斯·普朗克量子光学研究所的所长,同时也是慕尼黑路德维希·马克西米利安大学的教授,毕业于维也纳工业大学。费伦茨・克劳斯的团队首次创造并测量了持续时间小于1飞秒的光脉冲。他曾荣获2022年沃尔夫物理学奖,以表彰他对超快激光科学和阿秒物理学领域的开创性贡献。
瑞典隆德大学的教授,曾在法国巴黎皮埃尔和玛丽·居里大学获得博士学位。在1992年,安妮・卢利尔安装了欧洲第一个用于飞秒脉冲的钛-蓝宝石固态激光系统。她曾获得2011年度世界杰出女科学家奖以及2022年沃尔夫物理学奖。
光脉冲是指在一段非常短的时间内(通常是毫秒、微秒、纳秒、皮秒、飞秒或阿秒级别)发射的、具有高能量和瞬时光强度的光束。这些光脉冲通常由激光器或其他光源产生,并具有特定的波长、频率和相位特性。我们可以把光脉冲想象成一种像闪光灯一样的光,但是只持续很短的时间,就像相机快速地拍了一张照片一样。阿秒光脉冲,则是把光脉冲的时间尺度定在了阿秒级别。
阿秒是什么呢?这是一个时间单位,就像秒(s),毫秒(ms),微秒(us),纳秒(ns),皮秒(ps),飞秒(fs)一样,不过更短,只有千分之一飞秒。1 阿秒(as)=10负18次方秒(s),英文是attosecond,所以也被称为阿托秒,只有百亿亿分之一秒。这种极短的时间尺度,使阿秒光脉冲成为探测原子和分子内部电子运动和动力学过程的理想工具。
光是最重要的物理现象之一,一个闪光过程,可以描述为一个光脉冲。对于相干光,由于其所包含的各光谱成分(不同颜色的光)具有相干性,各成分的相位差是固定的,因此可以实现脉冲的调制和压缩,从而获得持续时间极短的相干光脉冲,突破机械和电子快门的限制,成为创造极限物理时间尺度的真实载体。
但是电子运动的时间尺度是比飞秒还快的阿秒量级。现有最快的飞秒脉冲(大约0.5到1.5飞秒),其光谱已经覆盖从红外到紫外波段。由于从红外到可见再到紫外各个光波段的产生、传播、色散及其补偿的特性、方法和技术都有很大区别,以此光谱为中心进一步展宽以求获得短至0.1飞秒(100阿秒)左右的相干光脉冲从技术上讲是几乎不可能的。从另一个角度看,中心波长在可见到近红外波段的光周期在1至3飞秒左右,0.1飞秒的脉冲就意味着一个十分之一周期的脉冲,这也几乎是不可能实现的。唯一的办法是将整个光谱向短波方向移动到深紫外甚至X射线波段。
图2:典型高次谐波光谱
这其实也不容易。因此解决方案仍然要依靠现有的超快激光。随着激光脉冲能量的提高,再经过光学聚焦,焦点处的功率密度,也就是电场强度就逐渐提高到可以和原子内部束缚电子的库仑场相比拟了。在这种条件下,电子就可以挣脱原子核的束缚进入自由态,就是电离了。
在激光刚刚问世不久的1963年,美国俄亥俄州立大学的E. K. Damon和R. G. Tomlinson以及联合飞行器实验室的R. G. Meyerand, Jr.和A. F. Haught就分别利用红宝石激光器进行了气体电离的实验。1965年苏联科学院列别捷夫物理研究所的L. V. Keldysh提出了隧穿电离的理论。隧穿是说电子好像穿过隧道一样从原子里跑出来。
随着激光器的发展,发展出了强场电离这一领域,专门研究原子分子在强激光场中电离的各种现象。
到1988年,法国原子和表面物理研究所的M. Ferray和A. L'Huillier等人观察到强激光照射原子时产生的高次谐波光谱。最常用的钛宝石飞秒激光的波长是800纳米,光波振荡的周期为2.67飞秒,对应的光子能量是1.55电子伏特(electron volt,eV);其65次谐波的光子能量是100电子伏特,波长12.4纳米,已经接近紫外光(10–400纳米)的最短波长,称为极紫外波段(XUV),对应的光波振荡周期只有41阿秒,正是产生阿秒脉冲的理想波段!
图3:阿秒脉冲产生的三步模型。(A)原子的库仑场和其中的电子;(B)在强激光场作用下发生隧穿电离,电子离开原子;(C)脱离原子的电子在强激光场中加速,获得能量;(D)电子回到原子中,在激光场中获得的能量以一个极紫外光子的形式释放出来。
1993年,美国劳伦斯˙利弗莫尔和布鲁克海文国家实验室的K. J. Schafer,B. Yang,L. I. DiMauro和K. C. Kulander也提出了多次散射的两步模型,就是初始电离和电子在激光场中的加速。由于激光场是交变电场,当电场方向改变时,电子就有可能飞回到被电离的原子(离子)附近。
据此他们一并解释了阈上电离和高次谐波。同年稍晚,加拿大国家研究委员会的P. B. Corkum详细阐述了强场电离的半经典三步模型,头两步仍然是电离和电子在激光场中的加速,由于激光场的加速效应,电子带有很高能量。而根据第三步的不同解释了紧密相关的三种现象。
一种是双电子电离,就是第一个电离出来的电子回到离子附近时又撞出了第二个电子。
第二种是弹性散射,其实就是阈上电离,电离出来的电子并没有和离子再次发生能量交换,顺便解释了高能量的阈上电离。
第三种是电子与离子复合成原子,而电子携带的能量变成一个光子释放出来,这就是高次谐波光子。
当我们用飞秒激光轰击惰性气体,这样的电离—加速—与离子复合的三步过程在激光的每半个光周期中发生一次,大量参与反应的原子辐射出的高次谐波光子就形成一个光脉冲。由于飞秒激光的半个光周期是一个到几个飞秒,而且极紫外波段的光谱可以支持超短脉冲,因此所产生的高次谐波光脉冲就到了亚飞秒或者说阿秒时间尺度。通常使用的飞秒激光脉冲包含几个到几十个光周期,就会产生几个到几十个阿秒脉冲。
由于孤立阿秒脉冲(每个激光脉冲只产生一个阿秒脉冲而非高次谐波对应的一串脉冲)对于超快测量的重要性,Corkum和N. H. Burnett,M. Y. Ivanov于次年又提出了从高次谐波的阿秒脉冲串中提取出一个孤立阿秒光脉冲的理论和方法。自此,阿秒光学的大幕就拉开了!
图4:阿秒脉冲的脉冲宽度随年度的变化,43阿秒是最短相干光脉冲的最新世界纪录。
应该说在二十世纪的最后几年人们已经明确高次谐波就是一串阿秒脉冲,但是真正在实验中测量脉冲宽度,从而确认阿秒结果,则是几年后的二十一世纪了。2001年法国赛克勒中心和高等国立技术研究中心联合荷兰原子分子物理研究所的H. G. Muller等人首先利用40飞秒的钛宝石激光轰击氩气产生13到19阶的高次谐波,测量了单脉冲宽度为250阿秒的脉冲串……2004年Krausz小组又利用5飞秒的驱动激光结合阿秒条纹相机测量了脉宽为250阿秒的孤立脉冲……2006年意大利超快超强光学国家实验室的M. Nisoli的小组将脉宽进一步缩短到了130阿秒。2008年,已经搬到德国马普量子光学所和慕尼黑大学的Krausz小组获得了80阿秒的孤立脉冲。2012年美国中佛罗里达大学常增虎教授的小组获得了67阿秒的孤立脉冲,中心光子能量90电子伏特,全光谱覆盖了55到130电子伏特(波长22到9.5纳米)。
2013年,我国中科院物理所魏志义研究员的小组使用3.8飞秒的驱动脉冲获得了160阿秒的孤立脉冲,是国内阿秒脉冲的唯一实验结果。
在67阿秒的结果保持了长达5年之久的世界纪录后,2017年7月由中国科学院物理研究所在西安主办的第六届国际阿秒物理会议上,美国常增虎教授和瑞士苏黎世联邦理工学院的H. J. Wörner的研究小组才分别报道了更短的脉冲。在此后常教授小组于8月份发表了正式论文,他们使用脉宽12飞秒、中心波长1.7微米的红外激光作驱动光源获得了53阿秒的孤立脉冲,中心光子能量为170电子伏特(波长7.3纳米),刷新了自己保持的前世界记录,并且第一次将阿秒脉冲的光子能量提高到100电子伏特以上。2个月后在瑞士小组发表的论文中,他们使用与常教授研究组类似的驱动光源,只是脉冲能量比较低,因此产生的阿秒脉冲中心能量只有100电子伏特,但是其光谱形状较好,脉宽仅仅43阿秒,成为最新的相干光脉冲世界纪录!
但是,在阿秒光学中最大的问题之一是阿秒脉冲的能量非常低。通常实验室中使用的飞秒激光脉冲中有大约一万万亿 (1016) 个光子,但是所产生的阿秒脉冲只有大约一千万个(107)光子。这样的脉冲不仅无法产生非线性光学效应或者激发哪怕是双光子电离这样的最低阶的多光子过程,即使是在属于线性光学范畴的光谱或光电子测量的实验中也面临积分时间长、信噪比低的问题。
基于阿秒光学的发展前景和高能量阿秒脉冲的重要性,我国科技部、自然科学基金委员会和中国科学院都投入了重点资金开展研究工作。随着有关研究的开展,不仅能使我们有机会对阿秒脉冲的产生过程有更深入的理解,更高的脉冲能量也可以推动阿秒脉冲成为功能更多样化、应用领域更广泛的超快光源!
阿秒光脉冲成为研究原子、分子和材料性质的重要工具,并在化学、物理学、材料科学等领域产生了深远的影响。三位科学家的工作为科学界开辟了一条新的研究领域,为人类提供了深入探索微观世界的机会。
研究电子动力学:阿秒光脉冲可用于观察和控制电子在原子和分子中的运动,如电子的跃迁和电子云的演化。这有助于深入了解电子结构、电子云分布和电子相关的过程。
探索高能级结构:阿秒光脉冲可用于测量和分析原子和分子的高能级结构,包括核振动和电子激发。这有助于研究化学反应和分子的光谱,提供了对微观世界的深刻洞察。
高分辨率光谱学:阿秒光脉冲具有极高的时间分辨率,可用于获取高分辨率的光谱信息。这对于分析和研究分子、原子和材料的光谱结构非常有用。
超快控制:阿秒光脉冲可以用于实现分子和纳米结构的超快控制,例如通过光激光光化学方法来控制分子的转换和反应路径。
(综合:中科院物理所、科小二)